理论催化研究组 / 李微雪研究员

Theoretical Catalysis Group / Prof. Wei-Xue Li

[English]

研究方向
理论与计算材料催化化学,及其多相催化反应理论。主要研究兴趣为从微观的纳米和原子尺度上,以基于量子力学的密度泛涵理论和大规模并行计算为手段,研究(纳米)材料组分、尺寸、行貌等与催化反应活性、选择性的构效关系和调变规律。致力于发展适合于描述原位反应条件下的多尺度的微观动力学理论方法,揭示多相催化反应的微观本质,为催化新材料、新反应的探索、设计提供有益的指导。
近期的研究焦点:
  1. 结构敏感性:晶相、形貌和尺寸效应
  2. 反应选择性: 合成气化学、甲醇化学
  3. 材料稳定性:反应条件下催化材料结构演化
    • 将本组之前建立的Ostwald熟化动力学方程程序化,以实现对该过程的动力学模拟,进而建立催化剂耐久性关于纳米催化剂的粒径以及尺寸均一性之间的关系,从而从材料稳定性的角度对工业实践过程中合成纳米催化剂提供指导。
    • 建立粒子迁移合并烧结机理的微观动力学方程, 并结合之前本组关于Ostwald熟化机理的动力学方程, 构建完整地描述负载型纳米催化剂稳定性的动力学理论, 进而将之程序化, 以探索决定催化剂稳定性基本物理要素,建立稳定性与这些要素之间的依赖关系,解决长期以来困扰科研工作者的烧结机理的微观过程认识问题, 即在何种条件下负载型催化剂表现为Ostwald熟化机理, 何种情况下表现为粒子迁移合并烧结机理,并由此进一步考察在给定的反应温度下,对于特定的催化剂材料如何选择并设计载体以最大程度地抑制催化剂的烧结。
    • 建立化学反应(如反应物,反应放热等)诱导催化剂分解和烧结的动力学理论模型和方法,针对典型的反应条件下易烧结的催化剂(如Au),通过基于密度泛函理论的原子级热力学和微观动力学研究以揭示温度,压力,尤其是载体对于负载型金纳米催化剂分解和烧结的影响,从而加深人们对于化学反应和载体诱导负载型催化剂分解和烧结影响的理解,为进一步优化和筛选载体以合成针对特定催化反应的满足工业实践上对于催化剂寿命需求的足够稳定的催化剂体系提供理论支撑。
    • 建立化学反应诱导催化剂气相烧结的热力学和动力学理论方法,结合密度泛函理论计算,建立催化剂体系气相烧结的速率与反应物种、压力以及温度之间的依赖关系,得到热力学和动力学相图,寻找气相烧结发生的临界点,从而给出特定催化剂体系对反应条件的要求,以避免由于催化剂的气相烧结导致催化剂的流失。
    • 基于以上研究结果,并将之整合逐步建立、完善能够自洽、统一、定量描述化学反应条件下负载型纳米催化剂体系稳定性的通用计算程序,该程序应能够统一地处理粒子迁移合并烧结以及化学反应诱导的气相以及表面Ostwald熟化过程。
 
催化基础国家重点实验室,大连化学物理研究所,中国科学院
辽宁省大连市中山路457号,116023